En 1826 comenzó a ejercer como profesor de matemáticas y física y profesor de filosofía natural en la Universidad de Princeton en 1832.
Es el descubridor del principio de la inducción electromagnética, pero se le anticipó el físico británico Michael Faraday. Sin embargo, sí se le reconoció el descubrimiento del fenómeno de la autoinductancia, que anunció en 1832.
A la unidad de inductancia se la denomina henrio en su honor. Henry experimentó y perfeccionó el electroimán, inventado en 1823 por el británico William Sturgeon. Hacia 1829 había desarrollado electroimanes con gran fuerza de sustentación y eficacia y esencialmente iguales que los utilizados más tarde en dinamos y motores. En 1831 construyó el primer telégrafo electromagnético, además de idear y construir uno de los primeros motores eléctricos. En 1842 reconoció la naturaleza oscilante de una descarga eléctrica.